전고체 리튬이차전지용 고체전해질 제조 방법

Al2O3 7.5 mol% 첨가로 알루미나 도가니에서도 입방정 구조를 안정화한 LLZO 고체전해질 합성법

본 기술은 리튬이차전지용 LLZO(Li7La3Zr2O12) 고체전해질을 합성할 때 Al2O3를 7.5 mol% 첨가하여 알루미나 도가니 내 반응성을 제어함으로써, 불순물 생성을 억제하고 입방정계(Cubic) 구조가 안정적으로 형성되도록 하는 제조 기술입니다.

기존 LLZO 합성 공정에서는 알루미나 도가니와 LLZO 분말이 반응하여 불순물이 생성되고, 그 결과 이온전도도가 떨어지는 문제가 있었습니다. 이를 피하려면 고가의 백금 도가니를 사용해야 하는 비용적 한계가 존재했습니다.

본 기술은 Al2O3를 7.5 mol% 첨가한 원료 혼합물을 800~850℃에서 1차 열처리하고, 분쇄 후 1000~1050℃에서 2차 열처리하도록 구성됩니다. 첨가된 Al이 LLZO 결정 구조의 빈자리에 삽입되어 입방정 구조를 안정화하므로 일반 알루미나 도가니로도 고순도 고체전해질을 합성할 수 있습니다. 산화물계 전고체전지용 전해질 분말 양산과 리튬금속 음극 보호막 소재 생산에 적용될 수 있어, 귀금속 도가니 의존을 없애고 소성 설비 투자비를 크게 절감할 수 있습니다.

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Key Features:

• Li, La 및 Zr 각각의 원료물질과 Al2O3를 7.5 mol% 포함하는 혼합 분말을 형성하는 단계
• 혼합 분말을 알루미나 도가니에서 800℃ 내지 850℃로 1 내지 10시간 동안 가열하는 1차 열처리 단계
• 알루미나 도가니에서 1000℃ 내지 1050℃로 2차 열처리하여 결정 구조 빈자리에 Al2O3가 추가된 입방구조 LLZO 분말을 수득하는 단계
• 고체 전해질 분말을 1축 가압 성형한 펠렛을 1100℃ 내지 1300℃의 온도범위에서 열처리하는 소결 단계

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본 발명은 교육부의 핵심연구지원센터 조성 지원을 통해 개발되었습니다.

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